Если к-1>>k2, то кнабл≈Кk2, где К=к1/к-1, т.е. скорость обмена водорода определяется не только стадией ионизации СН-кислоты. Тогда наблюдаемая константа скорости не будет правильно отражать кинетическую кислотность и ее логарифм не будет пропорционален величине pKa кислоты, взятой с обратным знаком.
Отличить реакцию, скорость которой определяется стадией ионизации к1, от реакции, скорость которой пропорциональна Кk2, довольно легко. Для этого нужно сравнить скорости образования карбаниона при ионизации немеченой и меченой СН-кислоты в одних и тех же условиях:
Переходное состояние стадии имеет вид
[Rδ- . H . B δ+]#
или
[Rδ- . D . B δ+]#.
Стартовым состоянием стадии является комплекс, в котором СН-кислота связана с основанием водородной связью:
R-H . B-
или
R-D . B-.
При переходе от этих комплексов к переходным состояниям происходит более или менее значительное смещение протона (дейтерона) от R к В. Протий по массе в два раза легче дейтерия, поэтому Н+ перемещается легче, чем D+ (и значительно легче, чем Т+). Измеряя скорость двух написанных выше реакций, находят величину отношения кН/kD, которая называется кинетическим изотопным эффектом (КЭИ).
Если кнабл≅к1, то величина кН/kD должна значительно превышать единицу. Если опыт показывает, что кН/kD≈1, то это указывает на то, что кнабл≠к1, т.е. измеряемая скорость не отражает кинетическую кислотность соединения При обычной температуре для многих СН-кислот величина кН/kD бежит в пределах 7-8 (кН/kТ=17-20), но иногда кН/kD=10-12 (кН/kТ=28-30). Например, для толуола в системе циклогексиламин (растворитель) - циклогексиламид (основание) величина кН/kD>10. Такая большая величина КЭИ означает, что в переходном состоянии степень разрыва СН-связи очень велика, т.е. лимитирующей стадией действительно является отрыв протона и, следовательно, наблюдаемые скорости обмена можно использовать в качестве меры кинетической кислотности толуола.
Индуктивно-связанная плазма
Атомно-эмиссионная
спектроскопия с индуктивно связанной плазмой это весьма популятный, простой и
точный метод анализа. Суть его в том, что при возбуждении и ионизации с
последующим переходо ...
Изучение механизма изомеризационной рециклизации методом молекулярной механики
В последние годы
круг соединений, способных к рециклизации, расширился за счет производных
пиридиниевых солей с цианидными, карбонильными, сложноэфирными и мостиковыми
полиметиленовыми заме ...
Зарождение химии
Представления древнегреческих
натурфилософов оставались ос-новными идейными истоками естествознания вплоть
до XVIII в. До начала эпохи Возрождения в науке господствовали представления
А ...