В Шлиссельбургской каторжной тюрьме им было написано 26 томов различных рукописей, которые ему удалось сохранить и вывезти при освобождении из тюрьмы в 1905г. В заключении и на свободе Н.А.Морозов изучал французский, английский, немецкий, итальянский, испанский, латинский, греческий, древнееврейский, древнеславянский, украинский и польский языки.В крепости им были написаны воспоминания "В начале жизни", опубликованные в 1907г. и получившие высокую оценку Льва Толстого. Впоследствии они составили первую часть его мемуаров "Повести моей жизни". О великом русском писателе, с которым он встречался и переписывался, Н.А.Морозов написал очерк "Л.Н.Толстой и современная наука" (1913).В крепости он впервые начал читать "Журнал Русского физико-химического общества". Здесь же им, на основе изучения физики и химии, было написано теоретическое сочинение "Строение вещества", оставшееся неопубликованным. Другие же работы, в частности "Периодические системы строения вещества", удалось опубликовать только после выхода из крепости, начиная с 1907г.Работу "Периодические системы строения вещества" Н.А.Морозов просил в августе 1901г. передать на отзыв профессору Н.Н.Бекетову, бывшему тогда председателем Русского физико-химического общества. Департамент полиции передал, однако, эту рукопись профессору Д.П.Коновалову, который считался более благонадежным. Д.П.Коновалов отметил эрудицию автора как химика, но разошелся с ним во взглядах на строение вещества и написал, что рукопись печатать нецелесообразно.

В ноябре 1905г., в результате революции, Н.А.Морозов, после 25 лет заключения, оказался на свободе. Теперь он целиком посвящает себя науке, начинает готовить к печати свои труды, написанные в тюрьме, и выпускает ряд книг и статей на различные темы.

Среди огромных по объему, по широте тематики и творческому размаху трудов Н.А.Морозова значительное место занимают его работы по химии и физике. Когда в 1897г. из Шлиссельбургской тюрьмы было разрешено отправлять два письма в год, Морозов сообщил родным, что за последние три года им написано 1500 страниц о строении вещества.Несмотря на отсутствие систематического химического образования в высшем учебном заведении, несмотря на то, что Н.А.Морозов не прошел должной экспериментальной школы, он, благодаря настойчивому труду и поразительным дарованиям, овладел высотами различных химических дисциплин и через два-три года после освобождения из крепости преподавал химию, писал книги и статьи по общей, физической, неорганической, органической и аналитической химии.Д.И.Менделеев, с которым Н.А.Морозов встретился незадолго до его смерти, с одобрением отозвался о труде "Периодические системы строения вещества", и по его представлению за этот труд в 1906г. Н.А.Морозову была присвоена, без зашиты диссертации, ученая степень доктора наук. По письменного отзыва на этот труд Морозова Д.И.Менделеев дать не успел.

Во время первой мировой войны, в 1915г., Н.А.Морозов отправился на фронт в Польшу и здесь, на передовых позициях, в качестве делегата Всероссийского земского союза, оказывал активную помощь больным и раненым. Свои воспоминания и мысли о войне он отразил в книге "На войне", изданной в 1916г.После Великой Октябрьской социалистической революции Н.А.Морозов преобразовал Биологическую лабораторию (Высшие курсы Лесгафта) в Естественнонаучный институт имени П.Ф.Лесгафта и стал его выборным директором. Одновременно Н.А.Морозов заведовал астрономическим отделением института и создал обсерваторию, в которой сам работал.

Начиная с 1918г. Н.А.Морозов много лет с увлечением работает над большим фундаментальным трудом "История человеческой культуры в естественно-научном освещении". Часть этого большого труда в виде семи томов вышла в свет под заглавием "Христос" (издание 1924—1932 гг.). Три позднейшие тома рукописи остались ненапечатанными.Одновременно с работой над многотомным трудом "Христос" Н.А.Морозов вел весьма напряженную творческую работу в самых разнообразных областях науки.Особенно много времени уделял Н.А.Морозов астрономии, математике, физике и химии. Из этих работ следует особо подчеркнуть его теоретические исследования и взгляды на строение атомного ядра, которые уже в конце XIX в. были близки современным, его работы по периодической системе органических соединений в области аллотропии ряда элементов.Книги Н.А.Морозова "Периодические системы строения вещества" и "Д.И.Менделеев и значение его периодической системы для химии будущего" явились плодом его многолетней творческой работы в Шлиссельбургской крепости (в основном в 90-х годах XIX в.). Н.А.Морозов развивает мысль о сложном строении атомов и этим обосновывает сущность периодического закона химических элементов. Он страстно отстаивает предположение о возможности разложения атома, которое в то время большинству физиков и химиков казалось неубедительным, так как для этого утверждения еще не было достаточных экспериментальных доказательств.